Un bon petit diable (1865) raconte l'histoire de Charles, jeune orphelin recueilli par sa tante Bonnefoi, femme cruelle et tyrannique qui le maltraite systématiquement et l'accuse à tort de toutes les bêtises commises en réalité par son propre fils gâté et fourbe, situation d'injustice qui pousse Charles, d'un tempérament naturellement espiègle et facétieux comme le souligne le titre du roman, à multiplier les tours et les farces de plus en plus audacieuses en représailles contre cette injustice permanente, avant qu'un précepteur bienveillant, monsieur Old Nick, ne soit engagé pour reprendre en main son éducation et canaliser progressivement son énergie facétieuse vers des voies plus constructives. La comtesse de Ségur y développe, comme dans nombre de ses autres romans pour la jeunesse, une réflexion morale sur l'injustice et ses conséquences psychologiques sur l'enfant qui la subit, Charles n'étant jamais présenté comme fondamentalement mauvais malgré ses farces répétées, mais bien comme un enfant réagissant, à sa manière enfantine et facétieuse, à un traitement profondément injuste dont il est la victime innocente au sein même de sa propre famille d'adoption. Ce roman, qui connaît un succès populaire considérable et durable comparable à celui des Malheurs de Sophie, illustre une fois de plus la capacité remarquable de la comtesse de Ségur à observer avec justesse et tendresse la psychologie enfantine, y compris dans ses aspects les plus turbulents et facétieux, sans jamais sombrer dans un moralisme purement répressif envers ses jeunes héros. Par sa réflexion sur l'injustice enfantine traitée avec humour et tendresse, ce roman reste l'un des classiques appréciés de la littérature jeunesse française. Le personnage du précepteur Old Nick, dont le nom même évoque familièrement le diable en anglais, incarne avec ironie l'idée qu'une figure en apparence redoutable peut se révéler la plus bienveillante, retournement caractéristique de l'humour tendre de la comtesse de Ségur.